Sökning: onr:"swepub:oai:DiVA.org:su-135065" >
Identification of t...
Identification of the dominant photochemical pathways and mechanistic insights to the ultrafast ligand exchange of Fe(CO)(5) to Fe(CO)(4)EtOH
-
Kunnus, K. (författare)
-
- Josefsson, Ida (författare)
- Stockholms universitet,Fysikum
-
Rajkovic, I. (författare)
-
visa fler...
-
Schreck, S. (författare)
-
Quevedo, W. (författare)
-
Beye, M. (författare)
-
Weniger, C. (författare)
-
Grübel, S. (författare)
-
Scholz, M. (författare)
-
Nordlund, D. (författare)
-
Zhang, W. (författare)
-
Hartsock, R. W. (författare)
-
Gaffney, K. J. (författare)
-
Schlotter, W. F. (författare)
-
Turner, J. J. (författare)
-
Kennedy, B. (författare)
-
- Hennies, Franz (författare)
- Lund University,Lunds universitet,MAX IV-laboratoriet,MAX IV Laboratory
-
de Groot, F. M. F. (författare)
-
Techert, S. (författare)
-
- Odelius, Michael (författare)
- Stockholms universitet,Fysikum
-
Wernet, Ph. (författare)
-
Föhlisch, A. (författare)
-
visa färre...
-
(creator_code:org_t)
- 2016-02-09
- 2016
- Engelska.
-
Ingår i: Structural Dynamics. - : AIP Publishing. - 2329-7778. ; 3:4
- Relaterad länk:
-
https://doi.org/10.1...
-
visa fler...
-
https://aca.scitatio...
-
http://dx.doi.org/10...
-
https://urn.kb.se/re...
-
https://doi.org/10.1...
-
https://lup.lub.lu.s...
-
visa färre...
Abstract
Ämnesord
Stäng
- We utilized femtosecond time-resolved resonant inelastic X-ray scattering and ab initio theory to study the transient electronic structure and the photoinduced molecular dynamics of a model metal carbonyl photocatalyst Fe(CO)(5) in ethanol solution. We propose mechanistic explanation for the parallel ultrafast intra-molecular spin crossover and ligation of the Fe(CO)(4) which are observed following a charge transfer photoexcitation of Fe(CO)(5) as reported in our previous study [ Wernet et al., Nature 520, 78 (2015)]. We find that branching of the reaction pathway likely happens in the (1)A(1) state of Fe(CO)(4). A sub-picosecond time constant of the spin crossover from B-1(2) to B-3(2) is rationalized by the proposed B-1(2) -> (1)A(1) -> B-3(2) mechanism. Ultrafast ligation of the B-1(2) Fe(CO)(4) state is significantly faster than the spin-forbidden and diffusion limited ligation process occurring from the B-3(2) Fe(CO)(4) ground state that has been observed in the previous studies. We propose that the ultrafast ligation occurs via B-1(2) -> (1)A(1) -> (1)A'Fe(CO)(4)EtOH pathway and the time scale of the (1)A(1) Fe(CO)(4) state ligation is governed by the solute-solvent collision frequency. Our study emphasizes the importance of understanding the interaction of molecular excited states with the surrounding environment to explain the relaxation pathways of photoexcited metal carbonyls in solution.
Ämnesord
- NATURVETENSKAP -- Kemi (hsv//swe)
- NATURAL SCIENCES -- Chemical Sciences (hsv//eng)
- NATURVETENSKAP -- Fysik (hsv//swe)
- NATURAL SCIENCES -- Physical Sciences (hsv//eng)
- NATURVETENSKAP -- Fysik -- Atom- och molekylfysik och optik (hsv//swe)
- NATURAL SCIENCES -- Physical Sciences -- Atom and Molecular Physics and Optics (hsv//eng)
Publikations- och innehållstyp
- ref (ämneskategori)
- art (ämneskategori)
Hitta via bibliotek
Till lärosätets databas
- Av författaren/redakt...
-
Kunnus, K.
-
Josefsson, Ida
-
Rajkovic, I.
-
Schreck, S.
-
Quevedo, W.
-
Beye, M.
-
visa fler...
-
Weniger, C.
-
Grübel, S.
-
Scholz, M.
-
Nordlund, D.
-
Zhang, W.
-
Hartsock, R. W.
-
Gaffney, K. J.
-
Schlotter, W. F.
-
Turner, J. J.
-
Kennedy, B.
-
Hennies, Franz
-
de Groot, F. M. ...
-
Techert, S.
-
Odelius, Michael
-
Wernet, Ph.
-
Föhlisch, A.
-
visa färre...
- Om ämnet
-
- NATURVETENSKAP
-
NATURVETENSKAP
-
och Kemi
-
- NATURVETENSKAP
-
NATURVETENSKAP
-
och Fysik
-
- NATURVETENSKAP
-
NATURVETENSKAP
-
och Fysik
-
och Atom och molekyl ...
- Artiklar i publikationen
-
Structural Dynam ...
- Av lärosätet
-
Stockholms universitet
-
Lunds universitet