| 1. |
- Ljungdahl, Anton, 1986-
(author)
-
Computing attosecond delays in atomic photoionisation : A non-iterative method for many-electron correlation within the Random Phase Approximation with Exchange
- 2021
-
Licentiate thesis (other academic/artistic)abstract
- När en atom absorberar fotoner, i växelverkan med tillräckligt högenergetisktljus, så kan en (eller flera) av atomens elektroner ”sparkas ut”. Det resulterar i en positivt laddad jon och en (eller flera) så kallade fotoelektroner. Den här processen är känd som den fotoelektriska effekten, men kallas också för fotojonisering. Fotojonisering ansågs länge vara en process som skedde underså kort tid att den praktiskt taget var omedelbar. I och med utvecklingen av allt mer högenergetiska ljuskällor så kunde fotojonisering studeras i allt fler element. För att korrekt beskriva fotojonisering i system med flera elektroner visade det sig att hänsyn behöver tas till hur atomens elektroner tillsammans växelverkar som svar på ljusabsorption. Ytterligare framsteg inom laserfysik och laserteknologi har gjort det möjligt att skapa extremt korta ljuspulser, vilket har öppnat upp för studier av elektrondynamiken på dess ”naturliga tidsskala”: attosekunder (10−18 sekunder). Under de senaste drygt tio åren så har attosekundspulser använts för att undersöka tidsaspekten av fotojonisering. Ett resultat av detta är kvantifieringen av en tidsförskjutning, på mellan tio- och hundratals attosekunder, för en fotoelektron som propagerat ut från atomen, jämfört med en fri elektron. Men elektroner beskrivs av dess kvantmekaniska vågfunktion, och tid är ingen direkt mätbar storhet i kvantmekaniken. Istället är tidsförskjutningen kopplad till fasen på den vågfunktion som utgör fotoelektronen. Den här avhandlingen är skriven i ett sammanhang av beräkningar av fotoelektronens vågfunktion. Ett syfte med dessa beräkningar är att jämföraoch tolka resultaten från det attosekundsexperiment som ofta benämns med förkortningen ”RABBIT”. Texten ger en övergripande bild av principerna bakom detta interferometriska experiment. Vidare ges en beskrivning av den teori som ligger till grund för våra beräkningar av vågfunktionen, och hur en tidsförskjutning kan kopplas till dess fas. Speciellt så presenteras de mångpartikeleffekter som ingår i den så kallade ”random phase approximation with exhange” (RPAE), och hur de inkluderas i fotoelektronens vågfunktion. Vi introducerar en numerisk metod för att beräkna vågfunktionen inom RPAE, baserat på lösningen av ett linjärt ekvationssystem. Den här metoden har fördelen gentemot tidigare, iterativa metoder, att den inte begränsas av konvergensproblem, samt att den utnyttjar optimerade rutiner för lösning av linjära ekvationssystem. Som exempel på att metoden verkar fungera visas beräkningar av tvärsnittet för fotojonisering (med en foton) i neon och xenon. Beräkningarna är utförda med en relativistisk implementering och visar på korrekt inkludering av RPAE, samt möjligheten att upplösa autojoniserande resonanser.
|
|
| 2. |
|
|
| 3. |
- Zapata, Felipe, et al.
(author)
-
Relativistic time-dependent configuration-interaction singles method
- 2022
-
In: Physical Review A: covering atomic, molecular, and optical physics and quantum information. - 2469-9926 .- 2469-9934. ; 105:1
-
Journal article (peer-reviewed)abstract
- In this work, a derivation and implementation of the relativistic time-dependent configuration-interaction singles (RTDCIS) method is presented. Various observables for krypton and xenon atoms obtained by RTDCIS are compared with experimental data and alternative relativistic calculations. This includes energies of occupied orbitals in the Dirac-Fock ground state, Rydberg state energies, Fano resonances, and photoionization cross sections. Diagrammatic many-body perturbation theory, based on the relativistic random phase approximation, is used as a benchmark with excellent agreement between RTDCIS reported at the Tamm-Dancoff level. Results from RTDCIS are computed in the length gauge, where the negative energy states can be omitted with acceptable loss of accuracy. A complex absorbing potential, that is used to remove photoelectrons far from the ion, is implemented as a scalar potential and validated for RTDCIS. The RTDCIS methodology presented here opens for future studies of strong-field processes, such as attosecond transient absorption and high-order harmonic generation, with electron and hole spin dynamics and other relativistic effects described by first principles via the Dirac equation.
|
|
