Ultrafast X-ray Auger probing of photoexcited molecular dynamics

Molecules can efficiently and selectively convert light energy into other degrees of freedom. Disentangling the underlying ultrafast motion of electrons and nuclei of the photoexcited molecule presents a challenge to current spectroscopic approaches. Here we explore the photoexcited dynamics of molecules by an interaction with an ultrafast X-ray pulse creating a highly localized core hole that decays via Auger emission. We discover that the Auger spectrum as a function of photoexcitation-X-ray-probe delay contains valuable information about the nuclear and electronic degrees of freedom from an element-specific point of view. For the nucleobase thymine, the oxygen Auger spectrum shifts towards high kinetic energies, resulting from a particular C-O bond stretch in the pi pi* photoexcited state. A subsequent shift of the Auger spectrum towards lower kinetic energies displays the electronic relaxation of the initial photoexcited state within 200 fs. Ab-initio simulations reinforce our interpretation and indicate an electronic decay to the n pi* state.

Farrell, J. P. (författare)
Miyabe, S. (författare)
Tarantelli, F. (författare)
Aguilar, A. (författare)
Berrah, N. (författare)
Bostedt, C. (författare)
Bozek, J. D. (författare)
Bucksbaum, P. H. (författare)
Castagna, J. C. (författare)
Coffee, R. N. (författare)
Cryan, J. P. (författare)
Fang, L. (författare)
Feifel, RaimundUppsala universitet,Molekyl- och kondenserade materiens fysik(Swepub:uu)rfe32143 (författare)
Gaffney, K. J. (författare)
Glownia, J. M. (författare)
Martinez, T. J. (författare)
Mucke, MelanieUppsala universitet,Molekyl- och kondenserade materiens fysik(Swepub:uu)melmu186 (författare)
Murphy, B. (författare)
Natan, A. (författare)
Osipov, T. (författare)
Petrovic, V. S. (författare)
Schorb, S. (författare)
Schultz, Th. (författare)
Spector, L. S. (författare)
Swiggers, M. (författare)
Tenney, I. (författare)
Wang, S. (författare)
White, J. L. (författare)
White, W. (författare)
Guehr, M. (författare)
Uppsala universitetMolekyl- och kondenserade materiens fysik (creator_code:org_t)

Ingår i:Nature Communications: Springer Science and Business Media LLC5, s. 4235-2041-1723

Om ämnet

Kungliga biblioteket hanterar dina personuppgifter i enlighet med EU:s dataskyddsförordning (2018), GDPR. Läs mer om hur det funkar här.
Så här hanterar KB dina uppgifter vid användning av denna tjänst.