Chemical Pathways to Electrically Conductive Hemicellulose Hydrogels

• Hydrogels have been extensively explored and are widely used in diverse biomedical applications, such as scaffolds for tissue engineering and vehicles for drug delivery. As one type of important natural polymer-based hydrogel, hemicellulose hydrogels have interesting attributes, including being renewable, non-toxic, biocompatible, biodegradable, and abundantly available. A prominent way to extend their potential is by combining them with desirable properties from other materials. The focus of this thesis is to develop a new family of electrically conductive hemicellulose-based hydrogels (ECHHs) using O-acetyl-galactoglucomannan (AcGGM) and aniline oligomers through different chemical pathways.A first approach to synthesize the ECHHs includes two steps: first, carboxylated AcGGM (C-AcGGM) is dissolved with glycidyl methacrylate, followed by polymerization initiated by ammonium persulfate; second, the resulting hydrogels are covalently coupled to varying amounts of aniline tetramer (AT), which is homogeneously distributed throughout the network. The swelling ratios of C-AcGGM hydrogels decrease as the degree of substitution of maleic anhydride increases. The swelling ratios and conductivities of ECHHs are tuned by the AT content.To develop a simpler and greener approach to synthesize ECHHs under ambient conditions, AcGGM is in-situ cross-linked in the presence of aniline pentamer (AP) in basic water. Hydrogel equilibrium swelling ratios (ESRs) vary from 12.7 to 10.4, regulated by cross-linker concentration. The ESRs are also tuned from 9.6 to 6.0 by changing the AP contents from 10 % (w/w) to 40 % (w/w) while simultaneously altering conductivities from 9.05×10-9 to 1.58×10-6 S/cm.ECHHs with controllable conductivity, tunable swelling behavior and acceptable mechanical properties extend the applications of hemicellulose to include e.g. biosensors and electronic devices.

• Hydrogeler har varit föremål för omfattande forskning och funnit bred användning i en rad olika biomedicinska applikationer, så som stöd för vävnadsregenerering eller som matriser för läkemedelsfrisättning. Hydrogeler av hemicellulosa representerar en viktig klass av hydrogeler – baserade på naturliga polymerer – och har många intressanta egenskaper, så som förnybarhet, icke-toxicitet, biokompatibilitet, och nedbrytbarhet. Ett attraktivt sätt att utöka dessa hydrogelers potential är att kombinera dem med eftertraktade egenskaper som andra material besitter. Avhandlingsarbetets fokus har varit att utveckla en ny familj elektriskt ledande hemicellulosa-baserade hydrogeler (ECHHs) från O-acetyl-galaktoglukomannan (AcGGM) och oligomerer av aniline via olika syntesvägar.En nyutvecklad syntesmetod för att skapa ECHHs utgörs av en tvåstegsprocess: i ett första steg blandas karboxylerad AcGGM (C-AcGGM) med glycidylmetakrylat och sampolymeriseras efter initiering med ammoniumpersulfat. I nästa steg kopplas de bildade hydrogelerna kovalent till anilinetetramerer (AT) i olika halter som dispergerats homogent i nätverket. Svällningskapaciteten hos hydrogelerna minskar då substitutionsgraden av maleinsyraanhydrid hos C-AcGGM ökar. Vidare kan såväl svällningsgrad som konduktivitet hos ECHHs justeras genom att ändra halten AT i nätverket.En enklare och grönare syntesväg utvecklades sedan för att skapa ECHHS genom att tvärbinda AcGGM i närvaro av anilinpentamerer (AP) i en enstegsprocess vid rumstemperatur och i basisk vattenlösning. Vid jämvikt når svällningsgraden (ESRs) hos hydrogelerna värden mellan 12.7 och 10.4 beroende på koncentrationen av tvärbindning. ESRs ändras från 9.6 till 6.0 då halten AP ökar från 10 till 40 viktsprocent samtidigt som konduktiviteten ökar från 9.05×10-9 to 1.58×10-6 S/cm.ECHHs med kontrollerbar elektrisk ledningsförmåga, justerbar svällningskapacitet och adekvata mekaniska egenskaper möjliggör nya användningsområden för hemicellulosa, till exempel som biosensorer

Ämnesord

NATURVETENSKAP  -- Kemi -- Polymerkemi (hsv//swe)

NATURAL SCIENCES  -- Chemical Sciences -- Polymer Chemistry (hsv//eng)

Nyckelord

Electrically conductive

hemicellulose

hydrogels

swelling behavior

aniline oligomers

renewable

polymer synthesis

Elektriskt ledande

hemicellulosa

hydrogel

svällning

anilinoligomerer

förnyelsebar

polymersyntes

Kemi

Chemistry

Publikations- och innehållstyp

vet (ämneskategori)

lic (ämneskategori)