Nanomaterials for high-temperature catalytic combustion

• Katalytisk förbränning är en lovande teknik för användning vid kraftgenerering, särskilt för gasturbiner. Genom att använda katalytisk förbränning kan man nå mycket låga emissioner av kväveoxider (NOX), kolmonoxid (CO) och oförbrända kolväten (UHC) samtidigt, vilket är svårt vid konventionell förbränning. Förutom att man erhåller låga emissioner, kan katalytisk förbränning stabilisera förbränningen och kan därmed användas för att uppnå stabil förbränning för gaser med låga värmevärden. Denna avhandling behandlar huvudsakligen högtemperaturdelen av den katalytiska förbränningskammaren. Kraven på denna del har visat sig svåra att nå. För att den katalytiska förbränningskammaren ska kunna göras till ett alternativ till den konventionella, måste katalysatorer med bättre stabilitet och aktivitet utvecklas. Målet med denna avhandling har varit att utveckla katalysatorer med högre aktivitet och stabilitet, lämpliga för högtemperaturdelen av en katalytisk förbränningskammare för förbränning av naturgas. En mikroemulsionsbaserad framställningsmetod utvecklades för att undersöka om den kunde ge katalysatorer med bättre stabilitet och aktivitet. Bärarmaterial som är kända för sin stabilitet, magnesia och hexaaluminat, framställdes med den nya metoden. Mikroemulsionsmetoden användes också för att impregnera de framställda materialen med de mer aktiva materialen perovskit (LaMnO3) och ceriumdioxid (CeO2). Det visade sig att mikroemulsionsmetoden kan användas för att framställa katalysatorer med bättre aktivitet jämfört med de konventionella framställningsmetoderna. Genom att använda mikroemulsionen för att lägga på aktiva material på bäraren erhölls också en högre aktivitet jämfört med konventionella beläggningsstekniker. Eftersom katalysatorerna ska användas under lång tid i förbräningskammaren utfördes också en åldringsstudie. Som jämförelse användes en av de mest stabila materialen som rapporterats i litteraturen: LMHA (mangan-substituerad lantan-hexaaluminat). Resultaten visade att LMHA deaktiverade mycket mer jämfört med flera av katalysatorerna innehållande ceriumdioxid på hexaaluminat som framställts med den utvecklade mikroemulsionstekniken.

• Catalytic combustion is a promising technology for power applications, especially gas turbines. By using catalytic combustion ultra low emissions of nitrogen oxides (NOX), carbon monoxide (CO) and unburned hydrocarbons (UHC) can be reached simultaneously, which is very difficult with conventional combustion technologies. Besides achieving low emission levels, catalytic combustion can stabilize the combustion and thereby be used to obtain stable combustion with low heating-value gases. This thesis is focused on the high temperature part of the catalytic combustor. The level of performance demanded on this part has been proven hard to achieve. In order to make the catalytic combustor an alternative to the conventional flame combustor, more stable catalysts with higher activity have to be developed. The objective of this work was to develop catalysts with higher activity and stability, suitable for the high-temperature part of a catalytic combustor fueled by natural gas. A microemulsion-based preparation method was developed for this purpose in an attempt to increase the stability and activity of the catalysts. Supports known for their stability, magnesia and hexaaluminate, were prepared using the new method. The microemulsion method was also used to impregnate the prepared material with the more active materials perovskite (LaMnO3) and ceria (CeO2). It was shown that the microemulsion method could be used to prepare catalysts with better activity compared to the conventional methods. Furthermore, by using the microemulsion to apply active materials onto the support a significantly higher activity was obtained than when using conventional impregnation techniques. Since the catalysts will operate in the catalytic combustor for extended periods of time under harsh conditions, an aging study was performed. One of the most stable catalysts reported in the literature, LMHA (manganese-substituted lanthanum hexaaluminate), was included in the study for comparison purposes. The results show that LMHA deactivated much more strongly compared to several of the catalysts consisting of ceria supported on lanthanum hexaaluminate prepared by the developed microemulsion method.

Ämnesord

TEKNIK OCH TEKNOLOGIER  -- Kemiteknik -- Kemiska processer (hsv//swe)

ENGINEERING AND TECHNOLOGY  -- Chemical Engineering -- Chemical Process Engineering (hsv//eng)

Nyckelord

catalytic combustion

microemulsion

hexaaluminate

magnesia

perovskite

ceria

methane

gas turbine

katalytisk förbränning

mikroemulsion

hexaaluminat

magnesia

perovskit

ceriumdioxid

metan

gasturbin

Catalysis

Katalys

Publikations- och innehållstyp

vet (ämneskategori)

lic (ämneskategori)