Formation of stoichiometrically O-18-labelled oxygen from the oxidation of O-18-enriched water mediated by a dinuclear manganese complex: a mass spectrometry and EPR study

Formation of stoichiometrically O-18-labelled oxygen from the oxidation of O-18-enriched water mediated by a dinuclear manganese complex : a mass spectrometry and EPR study

Oxygen formation was detected for the oxidations of various multinuclear manganese complexes by oxone (HSO5-) in aqueous solution. To determine to what extent water was the source of the evolved O-2, (H2O)-O-18 isotope-labelling experiments coupled with membrane inlet mass spectrometry (MIMS) were carried out. We discovered that during the reaction of oxone with [Mn-2(OAc)(2)(bpmp)](+) (1), stoichiometrically labelled oxygen (O-18(2)) was formed. This is the first example of a homogeneous reaction mediated by a synthetic manganese complex where the addition of a strong chemical oxidant yields O-18(2) with labelling percentages matching the theoretically expected values for the case of both O-atoms originating from water. Experiments using lead acetate as an alternative oxidant supported this finding. A detailed investigation of the reaction by EPR spectroscopy, MIMS and Clark-type oxygen detection enabled us to propose potential reaction pathways.

Uchtenhagen, HannesKarolinska Institutet,Uppsala universitet,Institutionen för fotokemi och molekylärvetenskap (författare)
Berggren, GustavUppsala universitet,Institutionen för fotokemi och molekylärvetenskap(Swepub:uu)guber255 (författare)
Anderlund, Magnus F.Uppsala universitet,Institutionen för fotokemi och molekylärvetenskap (författare)
Thapper, AndersUppsala universitet,Institutionen för fotokemi och molekylärvetenskap(Swepub:uu)antha425 (författare)
Messinger, JohannesUmeå universitet,Kemiska institutionen(Swepub:umu)jome0007 (författare)
Styring, StenbjörnUppsala universitet,Institutionen för fotokemi och molekylärvetenskap(Swepub:uu)ststy735 (författare)
Kurz, P. (författare)
Uppsala universitetInstitutionen för fotokemi och molekylärvetenskap (creator_code:org_t)

Ingår i:Energy & Environmental Science: Royal Society of Chemistry (RSC)1:6, s. 668-6761754-56921754-5706

Av författaren/redakt...: Beckmann, K.; Uchtenhagen, Han ...; Berggren, Gustav; Anderlund, Magnu ...; Thapper, Anders; Messinger, Johan ...; visa fler...; Styring, Stenbjö ...; Kurz, P.; visa färre...

Om ämnet

Kungliga biblioteket hanterar dina personuppgifter i enlighet med EU:s dataskyddsförordning (2018), GDPR. Läs mer om hur det funkar här.
Så här hanterar KB dina uppgifter vid användning av denna tjänst.